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Photolyse

par Elyse - publié le , mis à jour le

Photolyse et absorption transitoire femtoseconde

Le premier montage expérimental réalisé au centre ELYSE et fonctionnant depuis 2000 a été une expérience d’absorption transitoire de type « pompe-sonde » utilisant les impulsions proche IR délivrées par la chaîne laser femtoseconde kiloHertz.
L’impulsion « pompe » est soit directement celle du laser à 780 nm, soit celle obtenue après doublage ou triplage (390 ou 2603 nm) par passage dans des cristaux de BBO.
L’impulsion « sonde » à 780 nm passe d’abord dans une ligne à retard optique motorisée qui permet d’ajuster le délai t entre elle et l’impulsion « pompe ». Elle est ensuite focalisée dans une lame de silice ou de saphir pour générer un continuum de lumière blanche dont on mesure l’absorption optique par l’échantillon après excitation par la pompe. Pour cela le continuum est divisé en deux faisceaux , "sonde" et "référence", qui sont dispersés en longueur d’onde dans un spectrographe et analysés par une caméra CCD. Les signaux recueillis sur un ordinateur conduisent à la détermination des variations du spectre d’absorption de l’échantillon au cours du temps, en général sur une gamme spectrale allant de 420 à 700 nm.

Schéma du montage d’absorption transitoire

Ce montage permet ainsi de suivre des espèces ou états transitoires en mesurant leur absorbance ou leur émission stimulée à des échelles de temps allant d’une centaine de femtosecondes à quelques centaines de picosecondes.
Parmi les principales études menées avec ce dispositif, citons la dynamique de solvatation des électrons dans des polyalcools ou encore les transferts de charge au sein de complexes.

spectres d’absorption transitoire obtenus pour un complexe covalent porphyrine-polyoxométalate après excitation à 395 nm